アベンジャーズの戦いで死んだと思われていたエージェント・コールソンが復職。彼は自らが選んだ精鋭エージェントたちで特別チームを作り行動していく。そんな中、ある爆発したビルの最上階から飛び降りて女性を救出した男の映像が公開されるが、映像の中の男が無傷であることから、シールド・メンバーはその謎の男の捜索に行く。一方、動画を公開した「ライジング・タイド」という組織の女性スカイを拘束するが、彼女は謎の男に連れ去られてしまう。謎の男はヒーローなのか、それとも・・・。

コード「084」と呼ばれる未確認物体を発見、シールドは調査の為ペルーの遺跡に向かう。現地で反政府ゲリラに襲われるが、コールソンは昔の相棒であるカミラ・レイエス少佐の率いる憲兵隊に助けられ、無事に未確認物体を確保する。未確認物体とは、四次元キューブを利用した強力な武器のようであった。コールソンたちはカミラたちと共に、彼らの専用飛行機(通称バス)で未確認物体を搬送するが、上空3万メートルにて飛行機内でトラブルが発生する。

トップ・シークレットであるホール博士を護送中、謎の重力異常が発生し護送車が横転、博士が何者かに捕らわれるというアクシデントが発生する。コールソンたちは、博士を捕らえた男は、世界中の鉱物資源を採掘している大富豪のクインと突き止め、彼のアジトがあるマルタに行く。クインは、幻の元素といわれるグラヴィトニウムを集め、博士の能力で改良しこの世の重力を操ろうとしていた。

スウェーデンで衆人環視の中、ダイヤモンドが強奪される。世界各地でダイヤの強奪が続いており、超能力を持つ人間による犯行ではないかと疑うシールドが捜査に向かう。コールソンは教え子であった元女性エージェント、アマドールの犯行と突き止めるが、彼女は以前と様子が変わっていた。

香港でマジシャンが誘拐される。彼はシールドの管理下に置かれていた人物で、人体発火の特殊能力の持ち主であった。彼は花のドレスの女に連れ去られ、彼女が務めている謎の組織から特殊能力をさらに増幅させることができる血清を打たれる。一方、コールソンたちは、シールドの情報が「ライジング・タイド」のハッカーから漏れたことを知りスカイは疑いをかけられることに。

アメリカで空中に浮かび上がり、人体に電気が抜けて死ぬという現象が発生。同様のケースで死んだと思われる人々を探ると、アベンジャーズのニューヨーク決戦の後を処理した消防団のメンバーたちであることが発覚する。まだ死んでいないメンバーを訪ねると、そこには宇宙からの来た「チタウリ」のマスクが残されていたが・・・。調査していたシモンズや仲間たちにも、死の危険が及ぼうとしていた。

ソーがロンドンでの戦いから去った後、シールドのメンバーたちは現場の後処理をしていた。そんな中、自然公園で古くからある大木が倒され、中から北欧神話にある金属棒のような謎の痕跡が見つかる。コールソンたちは、北欧神話に詳しいスペインにいるランドルフ教授を訪ね、謎の金属棒について調査を始めると、あるカルト集団が関係していることが発覚する。

シールドの作戦基地のひとつ「ハブ」から、ある極秘任務が告げられエージェントのウォードとフィッツが敵地へ潜入する。彼らには知らされていないが、それは死と隣合せの危険な任務であった。この任務の内容はレベル7以上の極秘事項であり、何も知らされていないスカイとシモンズは、二人をサポートするべくハブに潜入し任務内容を確認しようと動くが・・・。

実験場で爆発火災により数人が犠牲となる事件が発生。現場で生き残った女性科学者の周りで奇妙な物体移動現象が起きはじめ、彼女はテレキネシス(念動力)能力のある超能力者扱いをされてしまう。シールドは彼女を調べるため、確保し隔離する中、飛行機の電源が落ちる現象が発生し航行困難になってしまう。

刑務所から重要人物であるポーが連れ去れる事件が発生。監視カメラを確認すると、連れ去ったのは超人的な強さを持った3人の兵士たちであったが、彼らの腕にはムカデが付いていた。改造兵士たちのアジトを発見すると、シールド本部からマイク・ピーターソンが送り込まれコールソンたちとともに潜入捜査に向かうが・・・。

謎の組織に捕らえられてしまったコールソンを、ウォードやメイはチームを離れて救出に向かう。この謎の組織は、コールソンの失った記憶を取り戻そうとするべく人体実験をしようとするが・・・。タヒチでの静養は本当の記憶なのか、過去の謎が明らかになるのか?誰がコールソンの記憶を欲しがるのか?

シールドの養成学校、アカデミーで、プールが一瞬にして凍る事件が発生。卒業生であるフィッツとシモンズがアカデミーに呼ばれていた為、事件の捜査にかかる。フィッツとシモンズは、トップの成績で卒業した超エリートでアカデミー内でも生徒から憧れの存在となっていた。一方、コールソンとメイは、メキシコでスカイの生い立ちを探っていると、重要な情報を得る。